近日，南開(kāi)大學(xué)教授付學(xué)文、任夢(mèng)昕和許京軍團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)教授劉運(yùn)全合作，結(jié)合超快透射電子顯微鏡中的光致近場(chǎng)超快電子顯微成像（PINEM）與遠(yuǎn)場(chǎng)橢偏測(cè)量，首次從飛秒與納米時(shí)空尺度揭示了“Γ”形手性金屬超表面將線偏振光轉(zhuǎn)換為橢圓偏振光的微觀物理機(jī)制。相關(guān)成果以“基于超快電子顯微鏡從納米-飛秒尺度解析手性超表面光變換過(guò)程”為題發(fā)表于國(guó)際知名期刊《Light: Science & Applications》。

圖1 近場(chǎng)橢偏率與遠(yuǎn)場(chǎng)橢偏角的定量關(guān)聯(lián)

手性微納結(jié)構(gòu)在與光場(chǎng)相互作用時(shí)，會(huì)產(chǎn)生顯著的手性光學(xué)響應(yīng)，如圓二色性，這為手性傳感、量子光學(xué)和新型偏振光學(xué)器件等前沿領(lǐng)域奠定了基礎(chǔ)。近年來(lái)，通過(guò)精密設(shè)計(jì)的手性超表面，能在亞波長(zhǎng)尺度實(shí)現(xiàn)對(duì)光偏振態(tài)的高效調(diào)控。然而，傳統(tǒng)的光學(xué)表征技術(shù)（如遠(yuǎn)場(chǎng)光譜測(cè)量）僅能獲取空間平均的宏觀信號(hào)，無(wú)法揭示單個(gè)結(jié)構(gòu)單元內(nèi)部光場(chǎng)在納米尺度的空間分布和在飛秒尺度的動(dòng)態(tài)演化過(guò)程，嚴(yán)重制約了對(duì)手性光場(chǎng)產(chǎn)生與調(diào)控微觀機(jī)制的深入理解。

研究團(tuán)隊(duì)基于自主設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)的新一代熱場(chǎng)發(fā)射槍的超快透射電子顯微鏡（Rev. Sci. Instrum. 96, 033701（2025）），利用其光致近場(chǎng)超快電子顯微成像（PINEM）模式，在飛秒與納秒時(shí)空尺度對(duì)“?！毙谓饘偈中猿砻嬖?80-830 nm波段激發(fā)下進(jìn)行結(jié)構(gòu)單元水平的微觀近場(chǎng)成像探測(cè)。

實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在水平偏振光激發(fā)下，手性結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的光學(xué)近場(chǎng)在水平對(duì)稱分布之外，還出現(xiàn)了顯著的垂直方向非對(duì)稱分量，且該分量的空間分布和強(qiáng)度隨激發(fā)波長(zhǎng)發(fā)生規(guī)律性變化。團(tuán)隊(duì)進(jìn)而提出“近場(chǎng)橢偏率”概念，將其定義為，其中分別為非對(duì)稱與對(duì)稱區(qū)域的近場(chǎng)強(qiáng)度積分，m表示近場(chǎng)整體旋轉(zhuǎn)方向。

結(jié)果顯示，近場(chǎng)橢偏率的變化趨勢(shì)與遠(yuǎn)場(chǎng)橢偏率的變化趨勢(shì)高度一致。結(jié)合有限元電磁仿真，發(fā)現(xiàn)在730-830 nm波段“Γ”形結(jié)構(gòu)右上角局域電偶極逐漸增強(qiáng)，與主體結(jié)構(gòu)共同形成不對(duì)稱的電四極子模式。該“角電偶極”的貢獻(xiàn)隨波長(zhǎng)增加而顯著提高，主導(dǎo)了近場(chǎng)不對(duì)稱性與橢偏率的增強(qiáng)，是手性超表面產(chǎn)生手性光學(xué)活性的關(guān)鍵物理起源。通過(guò)時(shí)間分辨PINEM成像，發(fā)現(xiàn)非對(duì)稱近場(chǎng)的衰減時(shí)間比對(duì)稱近場(chǎng)快25-150 fs，表明手性超表面在調(diào)控光場(chǎng)過(guò)程中存在獨(dú)特的能量耗散路徑。

圖2手性依賴的近場(chǎng)超快耗散過(guò)程

據(jù)介紹，該研究通過(guò)超快透射電子顯微鏡技術(shù)成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)手性超表面中光場(chǎng)轉(zhuǎn)化過(guò)程的時(shí)空解析，從納米和飛秒尺度揭示了其微觀機(jī)制，不僅為理解光與手性物質(zhì)相互作用提供了新的實(shí)驗(yàn)視角和關(guān)鍵證據(jù)，也展示了超快透射電子顯微鏡在微納光子學(xué)領(lǐng)域的獨(dú)特應(yīng)用潛力。研究成果深化了對(duì)幾何手性、近場(chǎng)分布與遠(yuǎn)場(chǎng)響應(yīng)之間關(guān)聯(lián)的認(rèn)識(shí)，對(duì)未來(lái)設(shè)計(jì)高性能、可調(diào)控的手性光子學(xué)器件具有重要指導(dǎo)意義。

來(lái)源：光明網(wǎng)